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碳源对鱼骨式纳米碳纤维及其负载的钯催化剂性能的影响

周静红 , 隋志军 , 周兴贵 , 袁渭康

催化学报

分别以甲烷、一氧化碳和乙烯为碳源合成了3种鱼骨式结构的纳米碳纤维(FCNF-C1, FCNF-CO和FCNF-C2), 并作为载体制备了3种钯催化剂(Pd 0.5%), 考察了在对苯二甲酸加氢精制中的催化活性,通过N2吸附-脱附、X射线衍射、程序升温脱附、电子透射显微镜及CO化学吸附等方法对载体以及催化剂的结构进行了表征. 结果表明,从不同碳源合成的纳米碳纤维(CNF)具有相似的直径和鱼骨式石墨层排列方式,但其物理化学性能差异较大,其中CO作为碳源得到的CNF具有最大的比表面积,最高的石墨化程度和最多的表面含氧基团;不同碳源的鱼骨式CNF负载的钯催化剂的活性为: Pd/FCNF-CO>Pd/FCNF-C1>Pd/FCNF-C2, 与Pd分散度的顺序一致. CNF的织构、晶体结构和表面化学等协同载体效应,决定了Pd金属在CNF上的分散状态以及催化性能,而CNF的石墨层排列方式对其影响很小.

关键词: 钯催化剂 , 鱼骨式纳米碳纤维 , 载体效应 , 对苯二甲酸 , 加氢

负载型CeO2-ZrO2固溶体的性能及其在甲烷燃烧Pd催化剂中的应用

王晓红 , 卢冠忠 , 郭耘 , 乔东升 , 张志刚 , 郭杨龙 , 李春忠

催化学报

以硅改性的氧化铝为载体,用反相微乳液法合成了负载型的CeO2-ZrO2固溶体(Ce-Zr-O/Si-Al2O3),用低温氮吸附、X射线衍射、程序升温还原、拉曼光谱和x射线光电子能谱等方法对Ce-Zr-O/Si-Al2O3的织构性能、热稳定性和储放氧性能等进行了表征.结果表明,负载后的CeO2-ZrO2晶相与负载前相比没有变化,但热稳定性和在低温下的放氧能力及总储氧量明显提高.作为甲烷燃烧Pd催化剂的载体,Ce-Zr-O/Si-Al2O3的性能明显优于CeO2-ZrO2,Si-Al2O3和机械混合物CeO2-ZrO2+Si-Al2O3.使用0.2%Pd/10%Ce-Zr-O/Si-Al2O3为催化剂时,甲烷90%转化率时的温度仅为345℃,比负载在其它载体上的Pd催化剂低175℃.

关键词: 负载型氧化铈一二氧化锆固溶体 , 硅改性氧化铝 , 钯催化剂 , 催化活性 , 甲烷燃烧

一种高效可循环的有机介孔树脂负载的N-杂卡宾络合钯催化剂催化的Sonogashira反应

于涛 , 李莹 , 姚成福 , 吴海虹 , 刘月明 , 吴鹏

催化学报 doi:10.1016/S1872-2067(10)60284-7

新型有机介孔材料FDU-15负载卡宾配体络合醋酸钯催化剂FDU-NHC/Pd(Ⅱ)的制备方法简单,通过三步反应即可制得,采用X射线衍射、N2吸附-脱附和透射电镜等手段对催化剂进行了表征,并考察了它在Sonogashira偶联反应中的催化性能.结果表明,功能化不影响FDU-15的有序介孔结构,仅其孔径、孔体积和BET比表面积有所减小.另外,该催化剂在Sonogashira偶联反应中表现出较高的催化活性,底物普适性好,无论足带有吸电r取代基还是供电子取代基的碘苯都能够得到较高的分离产率,且该催化剂分离简单,重复使用10次以上时,其催化性能基本保持不变.

关键词: 介孔聚合物 , N-卡宾 , Sonogashira反应 , 钯催化剂 , 固载 , 多相催化剂

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